近红外上转换器件是将红外光电探测器和发光二极管串联起来,将近红外光信号转化为可见光信号一种近红外成像技术。该装置具有工艺简单、无需与读出电路集成的优点,在生物成像、医学诊断、军事安防等领域具有重要应用前景。近些年来,PbS量子点红外光电探测器(PD)和量子点发光二极管(QLED)的器件性能迅速提升,将二者集成制备量子点上转换器件对于发展高效、轻便型近红外成像技术具有重要意义。
然而以往报道的PbS量子点红外上转换器件的最大光子-光子转换效率往往在高电压下获得(>10 V), 且器件在小于3 V时的光子-光子转换效率不到0.5%。以上表明在量子点红外上转换器件中存在较大的效率损失。申怀彬团队从近红外上转换器件整体结构出发,通过光探测单元和发光单元的有效电压分配,光探测单元对发光单元的再吸收两个方面的深入研究,揭示了PbS量子点红外上转换器件效率损失的来源(Opto-Electron. Sci. 2024, 3 (4), 230029. ,Nanoscale 2023, 15 (18), 8197–8203。)由于PbS量子点红外上转换器件独特的工作机制,即使探测单元和发光单元之间很小的势垒也能极大的限制器件低电压下的性能,因此降低连接层势垒成为提升器件在低电压下发光性能的关键。
该团队通过在PD/QLED界面引入由氮杂环丁烷碘(AzI)构建偶极界面,实现了基于PbS的红外上转换光电探测器的零势垒互连。近红外光照下的上转换器件的开启电压大大降低到1.2 V。此外,器件在3 V下获得了~3%的高光子-光子转换效率,比之前的报道提高了10倍。理论研究表明,PbS量子点表面配体中的S原子与AzI中N原子周围质子化的H原子之间的范德华力,促使了AzI在界面的自组装,由此产生的界面偶极正向指向PD单元,负向指向LED单元。界面偶极场的存在极大的降低了PD单元向QLED单元的载流子注入势垒,从而显著提升了量子点红外上转换器件在低电压下的光子-光子转换效率。该项研究为量子点红外上转换探测器在红外成像方面的应用提供了理论依据和技术支撑,研究成果以“High-Performance Up-conversion Photodetectors with Zero-barrier Interconnection via Self-assembled Surface Dipoles”为题,发表在国际主流期刊Nano Letters上。论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.4c02544。
硕士研究生杨鑫鑫,博士研究生李垚博为共同第一作者;徐秋蕾老师,吴政辉教授和申怀彬教授为共同通讯作者。
PbS量子点红外上转换器件在AzI处理连接层界面前后的光子-光子转换效率随电压的变化。(内图:AzI与PbS表面配体相互作用示意图)