近期，赵勇课题组在锂氧气电池领域取得新进展，相关成果以“Cooperative Effect of Redox Mediator and Ion Selective Membrane to Inhibit the Shuttle Effect for Li-O2 Battery with Large Cyclic Capacity”为题，在国际学术期刊《先进能源材料》（Advanced Energy Materials）上发表。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202303192

非水系锂氧气电池具有超高理论能量密度（3500 Wh kg^-1），是一种极具发展前景的电化学能源转换器件（Chem. Soc. Rev. 2018, 47, 2921）。然而，锂氧气电池较差的循环稳定性制约着它的实际应用。在前期的研究中，赵勇课题组围绕锂氧气电池正极反应速率和稳定性的调控开展研究工作，通过引入蒽醌及其衍生物捕获氧还原反应中间体LiO₂活化固相催化剂（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 6263; Sci. China Mater. 2021, 64, 870）和构建双正极结构促进液相催化剂活化（Joule, 2022, 6, 381），建立了高效的固/液协同反应路径，提升了锂氧气电池正极固/固/液多相界面反应的电子传递速率和效率，提出了固/液相协同催化锂氧气电池正极反应的新策略。

基于上述进展，本研究提出了一种液相催化剂设计和离子选择性膜构筑的协同策略，通过合成新型大尺寸氧化还原媒介体液相催化剂（三乙二醇-双-2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基（D-TEMPO））和制备Nafion-Li 薄膜，解决了锂氧气电池中可溶性液相催化剂（氧化还原媒介体）穿梭效应而造成的电池库伦效率低的问题。在D-TEMPO、Nafion-Li膜和双正极结构的协同作用下，电解液中D-TEMPO液相催化剂可以高效且稳定地提升锂氧气电池正极反应速率，进而提升电池的循环稳定性。以上述体系构建的双正极锂氧气电池在循环容量为 5 mAh cm^-2 时，其循环时间达到46天。（Advanced Energy Materials, DOI: 10.1002/aenm.202303192）。

图1 液相催化剂和离子传输膜双重调控策略提升锂氧气电池循环稳定性。

特种功能材料教育部重点实验室博士研究生周丹政、张健博士和博士研究生卞腾飞为论文第一作者，赵勇教授为论文通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金委、河南省科技厅、河南省教育厅和河南大学的大力支持。Advanced Energy Materials作为Advanced Materials姊妹刊，是国际能源旗舰期刊，2023年影响因子为27.8。