近日，贾瑜教授课题组的研究成果《An efficient screening strategy towards multifunctional catalysts for the simultaneous electroreduction of NO₃⁻, NO₂⁻ and NO to NH₃》于Journal of Materials Chemistry A (2022, DOI: 10.1039/D2TA00192F)杂志上发表。该杂志影响因子为12.732，JCR分区一区，文章链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/TA/D2TA00192F。

图. 基于关键质子化过程，筛选能够同时还原NO₃⁻，NO₂⁻和NO制NH₃的三功能电催化剂流程图。

目前，电催化还原NO₃⁻（NO₃RR），NO₂⁻（NO₂RR）和NO（NORR）正受到研究者们的广泛关注，这类反应不仅可以去除污染物NO_x（x = 1，2，3）还可以制取有价值的NH₃，是替代传统Haber-Bosch方法或电催化N₂制NH₃的潜在方法。值得注意的是，NO₃⁻和NO₂⁻离子通常并存于受污染的地下水、湖泊和沿海水域等废水中，其中也包括来自微生物反硝化作用生成的NO。因此，发展能够同时还原NO_x制NH₃（NO_xRR）的三功能电催化剂用于制NH₃将会更高效。

NO质子化过程是NO₃RR或NO₂RR反应的必经之路，结合NORR的关键加氢反应步，该工作提出了一种重点关注NORR关键质子化反应步的筛选策略（如图）。以金属二聚体嵌入到氮掺杂石墨烯构成的双原子催化剂（M1M2@NG）为例，首先利用第一性原理方法从28种M1M2@NG候选体系中成功地筛选出对NORR具有最高电催化活性的催化剂（Cu₂@NG），再通过计算证明其对NO₃RR或NO₂RR也具有高电催化活性。基于微观机制分析，得到一个不需要进行理论计算的催化活性描述符，即金属原子二聚体的d轨道价电子数。根据这个简单的描述符，在具有较多d轨道价电子数目的4d和5d后过渡金属基双原子催化剂中利用提出的策略进行筛选验证，发现Ag₂@NG也是一种高活性三功能NO_xRR电催化剂。第二轮筛选测试证明提出的策略和催化活性描述符的有效性。

最近，实验上也已发现一些高催化活性的双功能（NO₂RR和NO₃RR）电催化剂，如Ru_x@POC[CCS Chem., DOI: 10.31635/ccschem.022.202101756 (2022)]，以及三功能（NORR，NO₂RR和NO₃RR）CuFe-CP电催化剂[Chem Catal., 2, 622 (2022)]。此外，该工作提出的筛选三功能NO_xRR电催化剂策略省时省力，不需要计算所有反应步的吉布斯自由能。因此，该工作具有重要的理论指导意义与潜在的科学应用价值。

特种功能材料教育部重点实验室吕鹏博士为论文第一作者，实验室马东伟教授和贾瑜教授为文章共同通讯作者，本工作得到了国家自然科学基金和河南省高校重点科研项目的支持。