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研究进展

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贾瑜课题组提出的“范霍夫奇点催化”概念发表在Journal of Physical Chemistry Letters

来源: 河南大学新澳门游戏网站入口app    日期:2022-01-19   浏览次数:

近期,贾瑜教授课题组在范霍夫奇点催化领域取得新的进展,相关成果以“Surface Van Hove Singularity Enabled Efficient Catalysis in Low-Dimensional Systems: CO Oxidation and Hydrogen Evolution Reactions”为题,在国际学术期刊《Journal of Physical Chemistry Letters》上发表。论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.1c03861

范霍夫奇点 (Van Hove singularity,VHS) ,指在晶体态密度中出现的一类奇点,其态密度呈对数发散,具有高度局域化的电子特征,这导致了VHS附近的电子往往不稳定,引起超导、铁磁和电荷密度波等新奇物理现象的出现,近年来,VHS物理成为凝聚态物理和材料科学的研究前沿。倘若VHS能够存在于低维系统中,例如表面或二维材料并被调节到费米能级EF附近以表面态形式出现,我们可以将其命名为表面范霍夫奇点 (SVHS),与远离EF且对外部扰动不敏感的VHS形成鲜明对比的是,SVHS可以提供丰富的表面物理和化学特性。

目前在多种表面或二维材料系统中获得了SVHS。如在SiC衬底上生长的单层石墨烯,通过碱金属插层,可以将低能部分的VHS调节到EF附近,SVHS附近的电子能够诱导出电声子耦合的超导;将石墨烯放到电子化合物Ca2N表面,同样可以获得SHVS。此外,拓扑材料产生的表面态也可以引入SVHS,体相非平庸拓扑的节点线能够产生鼓膜状的表面态,由于受到体相对称性的保护具有很强的鲁棒性,典型的例子是Pt2HgSe3(001)面的拓扑表面态产生了双SVHS


1 范霍夫奇点催化反应机理示意图


SVHS存在高度局部化的电子态,这将有利于SVHS与反应分子之间电荷的交换,自然将会带来高效的催化性能。在本工作中,我们研究选择了graphene/Ca2N异质结和Pt2HgSe3 (001) 表面作为模型,研究了CO氧化和析氢反应。理论计算结果发现这两个系统中的SVHS在实空间分布具有很强的局域性,当O2分子靠近两个表面系统,SVHS会将附近的电子转移给靠近的O2分子,促进其在反应位点的吸附,进一步CO氧化反应的计算,发现分别能垒只有0.37 eV0.59 eV,非常的低;此外,我们还发现SHVS也同样能促进氢还原反应的发生,获得趋近于零的吸附自由能;这两个典型的反应无疑指出了VHS作为表面态能够起到很好的催化效果,可以用来进行高效催化剂的设计。我们在本研究中首次将范霍夫奇点推向了催化应用,提出了范霍夫奇点催化的概念,为设计高效催化剂开辟了新思路。

实验室刘亮亮老师为论文的第一作者,马东伟副教授和贾瑜教授是论文的通信作者,本工作得到了国家自然科学基金和河南省高效创新人才项目的支持。


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